陕工网讯 4月10日,世界顶级学术期刊Science以“FirstRelease”形式发表了题为“A self-regenerating Pt/Ge-MFI zeolite for propane dehydrogenation with high endurance”的研究论文(doi: 10.1126/science.adu6907)。该成果为氟氮化工新材料全国重点实验室福州大学分室鲍晓军教授、朱海波教授团队联合清源创新实验室、中石化(上海)石油化工研究院有限公司、上海高等研究院(上海光源)等单位在“丙烷脱氢催化剂”研究方面取得的重大进展,这是氟氮化工新材料全国重点实验室重组后首次在Science上发表研究论文。
页岩气革命和“双碳”战略推动了丙烷脱氢(PDH)技术的迅猛发展,使其成为定向生产丙烯的主流路线。负载型Pt团簇是PDH技术的主流催化剂。然而,Pt团簇在苛刻服役工况下极易发生烧结失活,为此工业上必须频繁地在氧-氯混合气氛中通过氯诱导Pt颗粒再分散,同时烧除积炭,以恢复其催化活性。这不仅导致设备腐蚀和含氯污染物生成,还会产生大量的碳排放。因此,创制无氯条件下可再生的Pt基催化剂,一直是催化科学与技术领域关注的重大课题。
研究团队提出“无氯氧化再生”的创新设想,即完全用氧气焙烧替代传统的氧-氯气氛再生,从根本上避免氯腐蚀和环境污染的风险。研究团队设计合成了一种含Ge分子筛Ge-MFI,在高温反应条件下和氧气烧碳再生过程中,Ge能够牢牢锚定Pt,让其保持稳定,完全抑制了Pt的烧结。基于这一发现,研究团队提出了一种简单、高效的催化剂制备方法:将Ge-分子筛与Pt的任意前驱体混合物进行高温处理,Pt就会自发在分子筛中扩散并最终被“锚定”到Ge位点,最终制备出高稳定性的丙烷脱氢催化剂。
该催化剂表现出优异的脱氢活性、抗烧结性和循环可再生性,首次实现了在无氯-氧化气氛下的110次完全再生,再生性能显著优于目前已报道的Pt催化剂。这一突破性成果不仅为解决工业金属催化剂在苛刻条件下失活的难题提供了一种全新的、有效的“自修复”策略,特别是为开发新一代超稳定丙烷脱氢催化剂带来了新的思路和技术路径。(亢建平)
责任编辑:白子璐
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